In 1901 verhuisde Thayer naar Dublin, New Hampshire, waar zijn melancholische vrouw nog in datzelfde jaar in een inrichting kwam te overlijden. Kort daarna huwde hij bloemenschilderes Emma Beach, met wie hij drie kinderen kreeg. Samen met zijn zoon Gerald publiceerde hij in 1909 een boek over selectieve kleurenontwikkeling in het dierenrijk onder de titel Conceiling coloration in the Animal kingdom, dat lang toonaangevend zou blijven op dat domein. Thayer correspondeerde met Theodore Roosevelt en Mark Twain. Aanvankelijk werkte Thayer in new Hampshire ook als leraar, in een eigen atelier, maar nadat zich bij hem een bipolaire stoornis openbaarde trok hij zich steeds meer uit de openbaarheid terug. Hij overleed in 1921, op 71-jarige leeftijd.